动态催化

多相催化体系在反应条件下表现出高度的动态性，其中催化剂结构的动态演变对催化反应性能有相当大的影响。然而，传统的理论催化研究通常聚焦于催化剂的静态稳定或亚稳态结构，进一步理解催化剂的原位动态演化对理解反应机理和优化反应活性具有重要的意义。 在之前的工作中，我们通过AIMD和自由能计算方法研究了催化剂结构演化与基元反应之间的动态耦合效应。在此基础上，我们使用自主研发的 ai2-kit 工作流高效训练具有第一性原理精度的机器学习势函数，进一步探究纳米团簇表面预熔和载体限域效应对催化反应的影响。 未来，我们将借助高效的人工智能方法模拟更加真实的复杂催化体系，以期从原子尺度对原位环境下的动态催化过程进行更加深入的理解，并通过高通量计算理性设计和筛选催化剂。

研究方向

• 相变催化
  在催化反应当中，催化剂本身的形貌会随着反应过程不断变化，进而对催化反应过程产生影响。传统的催化研究模式很难通过静态计算考量催化反应过程中的动态性。引入统计的方法后，我们发现不同反应状态下的催化剂本身的动态性存在较为显著的差异，这本身会给催化反应过程带来较为明显的熵效应，进而实现对于反应过程的调控。 在未来的工作中，我们将对催化剂的动态性及其对于催化反应的影响进行更为深入的研究，逐步明晰催化过程中的动态变化，并形成对应的动态催化理论。并和实际的催化反应过程相结合，对动态性在实际体系中的影响进行对应的探索。
• 合金动态催化
  合金团簇被广泛应用于各种催化反应当中，在这些体系中，不同金属原子之间对于被催化物种的作用各不相同，这可能会影响催化过程中催化剂本身的动态性，进而对催化反应过程产生影响。这样的动态变化过程在传统的计算中无法被完整地观察到，而以统计的视角对合金团簇进行研究，能够更全面地对合金团簇在催化过程中的变化进行观察。 在未来研究中，我们希望能够进一步探明催化剂和反应物之间的相互作用对反应过程的影响，使得反应机理和反应路径在微观的视角下能够更为明晰，并在未来对合金纳米催化剂的设计进行理论支撑。
• 限域动态催化
  团簇和外界载体的相互作用同样是影响催化反应的重要因素。以碳纳米管为例，作为一种常见的多孔材料载体，其限域效应通常会影响金属纳米催化剂结构的动态演变过程，进而调控催化反应过程。 在未来的工作中，我们将结合更多实际的催化体系及载体，对复合催化剂的载体限域效应进行更为深入的研究，并和动态催化的相关理论进行结合，将计算催化理论和实际催化过程建立联系。

研究成果

1. J.-J. Sun, J. Cheng*, Solid-to-liquid phase transitions of sub-nanometer clusters enhance chemical transformation., Nat. Commun. 2019, 10, 5400. (DOI: 10.1038/s41467-019-13509-3)
2. Fan, Q.-Y.; Sun, J.-J.; Wang, F.; Cheng, J.* Adsorption-Induced Liquid-to-Solid Phase Transition of Cu Clusters in Catalytic Dissociation of CO2. J. Phys. Chem. Lett. 2020, 11 (19), 7954-7959.（DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c02499）
3. Fan, Q.-Y.; Wang, Y.; Cheng, J.* Size-Sensitive Dynamic Catalysis of Subnanometer Cu Clusters in CO2 Dissociation. J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12 (16), 3891-3897.（DOI: 10.1021/acs.jpclett.1c00506）
4. Fan, Q.-Y.; Shi, Z.-H.; Wang, Y.; Cheng, J.* Charge State Dependence of Phase Transition Catalysis of Dynamic Cu clusters in CO2 Dissociation. J. Phys. Chem. C, 2021, 125 (50), 27615-27623.（DOI: 10.1021/acs.jpcc.1c08970）
5. Zhang, J.#; Jiang, Y.#; Fan, Q.-Y.#; Qu, M.; He, N.; Deng, J.; Sun, Y.; Cheng, J.* ; Liao, H.-G; Sun, S.-G. Atomic Scale Tracking of Single Layer Oxide Formation: Self-Peeling and Phase Transition in Solution. Small Methods ,2021, 2001234.（DOI： 10.1002/smtd.202001234）
6. Fan, Q.-Y.#; Liu, J.-L.#; Gong, F.-Q.; Wang, Y.; Cheng, J.* Structural Dynamics of Ru Cluster During Nitrogen Dissociation in Ammonia Synthesis. Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24 (18): 10820-10825.（DOI: 10.1039/D2CP00678B）
7. Sun, J.-J.#; Fan, Q.-Y.#; Jin, X.; Liu, J.-L.; Liu, T.-T.; Ren, B.; Cheng, J.* Size-Dependent Phase Transitions Boost Catalytic Activity of Sub-nanometer Gold Clusters. J. Chem. Phys. 2022, 156 (14): 144304.（DOI: 10.1063/5.0084165）
8. Qi-Yuan Fan#, Jing-Li Liu#, Fu-Qiang Gong, Ye Wang and Jun Cheng*, Structural dynamics of Ru cluster during nitrogen dissociation in ammonia synthesis. Physical Chemistry Chemical Physics, 2022, 24, 10820-10825.（DOI： 10.1039/D2CP00678B）
9. Gong, F.-Q.; Guo, Y.-X.; Fan, Q.-Y.; Cheng, J. , Dynamic catalysis of sub-nanometer metal clusters in oxygen dissociation. Next Nanotechnology, 2023, 1, 100002.（DOI: 10.1016/j.nxnano.2023.100002）
10. Qi-Yuan Fan, Fu-Qiang Gong, Yun-Pei Liu, Hao-Xuan Zhu, Jun Cheng*.Modeling Dynamic Catalysis at ab Initio Accuracy: The Need for Free-Energy Calculation. ACS Catal. 2024, 14, 21, 16086–16097. （DOI: 10.1021/acscatal.4c05372）
11. Qi-Yuan Fan‡, Yun-Pei Liu‡, Hao-Xuan Zhu, Fu-Qiang Gong, Ye Wang, Weinan E, Xinhe Bao, Zhong-Qun Tian and Jun Cheng. Entropy in catalyst dynamics under confinement. Chem. Sci., 2024, 15, 18303-18309（DOI: 10.1039/D4SC05399K ）
12. Fu-Qiang Gong, Yun-Pei Liu, Ye Wang, Weinan E, ZhongQun Tian, and Jun Cheng. Machine Learning Molecular Dynamics Shows Anomalous Entropic Effect on Catalysis via Surface Pre-melting of Nanoclusters. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202405379（DOI: 10.1002/anie.202405379）